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磯貝 武司*; 小田 治恵
JNC TN8400 2000-025, 48 Pages, 2000/09
現在、地層処分システムを構成するプラグ、支保工材料として低アルカリ性セメントを用いることが検討されている。核種移行やオーバーパックの腐食挙動および緩衝材の長期安定性を評価する上では、緩衝材中の間隙水化学が重要となる。よって本報告では低アルカリ性セメント浸出溶液中での緩衝材間隙水のpH測定を行った。緩衝材材料であるNa型ベントナイト(乾燥密度1.6[g/cm3],直径2[cm],高さ4[cm]の円柱状)の圧縮成型体にpH指示薬含浸樹脂を埋め込み、Ar雰囲気制御下(酸素濃度1ppm以下)にて低アルカリ性セメント浸出溶液(pH≒11)に浸漬させた。1,3,6ヶ月に取り出した樹脂の呈色状態より、間隙水のpHはそれぞれpH≒9、pH≒9、pH≒11と判断した。本試験でみられたベントナイト間隙水のpHの経時変化は、前報告での蒸留水やNaCl水溶液を試験溶液(pH≒9)として用いた場合の試験結果と同じ傾向であった。これより、低酸素濃度条件下におけるベントナイト間隙水は、接する溶液のpHが9
11の範囲にあるとき、本試験に用いたベントナイト形状においては、13ヶ月の試験期間ではカラム外側溶液のpHよりも低くなり、67ヶ月以降にはカラム外側溶液のpHと同等かそれ以上となることが判った。
間中 光雄
JNC TN8400 2000-012, 33 Pages, 2000/04
JNC-TN8400-2000-012.pdf:1.04MB
処分場周辺の酸化還元状態は人工バリアシステムの性能に影響をあたえると考えられる。とりわけ、圧縮ベントナイトの空隙に存在する酸素は処分場周辺の酸化還元状態に強く作用するだろう。酸素の影響を評価するために、圧縮ベントナイト中の酸素の輸送パラメータおよび酸素の消費プロセスを知らなければならない。そこで、つぎの研究が実施された。圧縮ベントナイト中の溶存酸素(DO)の拡散を理解し、かつ、溶存酸素の影響を見積もるために、電気化学的手法を用いて圧縮Na型ベントナイト中を拡散する溶存酸素の実効酸素の実効拡散係数(De)を求めた。その結果、ベントナイトの乾燥密度と溶存酸素の実効拡散係数はつぎのような関係にあることが分かった。De=1.53+-0.13
10-9exp(-2.15+-0.2410-3p)Deは溶存酸素の実効拡散係数(m2s-1)、pはベントナイトの乾燥密度(kgm-3)である。ベントナイトの空隙に存在する酸素は、ベントナイトに含まれる不純物の黄鉄鉱の酸化反応によって消費されると期待されている。この考えを確かめるために、圧縮Na型ベントナイト中の黄鉄鉱の酸化速度が本研究で得た溶存酸素の実効拡散係数を用いて黄鉄鉱-ベントナイト系の実験データから見積もられた。乾燥密度0.8および0.9、1.0、1.1、1.210 3kgm-3のベントナイト中の黄鉄鉱の酸化速度定数は、それぞれ1.38+-0.3210-8、1.10+-0.2410-8、1.16+-0.3510-8、9.36+-2.2310-9、7.48+-1.9210-9ms-1であった。圧縮ベントナイト中の黄鉄鉱の酸化速度定数(k')は圧縮ベントナイトの乾燥密度(p)とつぎのような関係があることが示された。K1=3.94+-1.0610-8exp(-1.33+-0.2810-3p)しかるに、炭酸溶液(初期pH=9.24)中のそれは1.46+-0.0910-9ms-1であった。DOと反応した黄鉄鉱の表面には、溶液のpHに依存しながら酸化層が形成する。形成した酸化層は黄鉄鉱内部への酸素の拡散を阻止することが考えられる。酸化反応によって形成した生成物を知ることは重要となる。そこで、レーザーラマン分光法を用いて実験前後の黄鉄鉱表面を分析した。その結果、黄鉄鉱表面に形成した酸化物は
加藤 博康*; 中澤 俊之*; 上田 真三*; 柴田 雅博
JNC TN8400 99-069, 41 Pages, 1999/11
圧縮状態のベントナイト中での収着現象の評価の一環として、酸化/還元環境により原子価が敏感に変化するU,NpおよびTcについて地下還元環境を模擬した還元性雰囲気中での見かけの拡散係数測定を実施した。ベントナイト試料には山形県産のNa型ベントナイトであるクニゲルV1(クニミネ工業株式会社製)を用いた。乾燥密度ならびに試験液性依存性を測定するために、下記の条件にてIn-diffusion型の拡散試験を実施し見かけの拡散係数を測定した。取得された拡散プロファイルは一様でなく、複数の拡散プロファイルが混在する場合も見られた。各拡散プロファイルに対して解析を行い取得された、還元環境下での見かけの拡散係数の範囲を以下に示す。元素:U 乾燥密度1.4(g/cm3)/純水系:1.210-151.210-13(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/純水系:1.110-141.710-13(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/3wt.%NaCl溶液系:9.310-152.110-14(m2/s) 元素:Np 乾燥密度1.4(g/cm3)/純水系:2.410-151.610-14(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/純水系:1.610-144.910-14(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/3wt.%NaCl溶液系:1.310-152.610-14(m2/s) 元素:Tc 乾燥密度1.4(g/cm3)/純水系:7.010-157.410-13(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/純水系:2.210-145.210-13(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/3wt.%NaCl溶液系:1.910-153.510-13(m2/s)
青柳 孝義*; 三原 守弘; 田中 益弘*; 奥津 一夫*
JNC TN8400 99-058, 55 Pages, 1999/11
TRU廃棄物処分施設内に定置される廃棄体には、廃棄体自身に空隙を有するものがある。また、セメント系材料が候補材料となるコンクリートピットや充填材においてもそれらの成分溶出に伴う空隙発生が想定される。これらの空隙が潰れ緩衝材(ベントナイト)内部に体積変化(減少)が生じた場合、ベントナイトの膨潤にともなうベントナイトの密度の低下、すなわち透水性の増大によって、あるいは十分な膨潤が得られないことによる空隙の不完全閉塞によって、ベントナイト中での拡散支配が担保されないことが考えられる。そこで本研究では、保守的な想定のもとにベントナイト内部の体積変化について解析を行うとともに、ベントナイトの自己シール性、最大膨潤率、密度分布変化について実験を行い、体積変化に対する人工バリアシステムの健全性評価を行った。評価に先立ち、発生する空隙を保守的な想定に基づいて算出した。この値を用いて緩衝材が均一に膨潤して閉塞すると想定した場合の緩衝材の密度を求め、ベントナイトの密度と透水係数の関係を示す既存の研究成果から得られる透水係数により、既存の人工バリア仕様の場合は、緩衝材内部において拡散支配と成り得ることを確かめた。次に上記の保守的な空隙を想定した場合、拡散支配を維持するのに必要な透水係数が実際のベントナイトの膨潤において担保されるかを確認するための試験を行った。その結果、Na型ベントナイトでは、拡散支配を担保するのに十分な膨潤性能を確認することができた。しかし、Ca型化ベントナイトでは、Na型ベントナイトに比してその膨潤性能は1/6以下と大きく低下し、本研究で想定した空隙量に基づいた場合、透水係数の増加により拡散支配が担保されず、処分システムに影響を及ぼす可能性があることがわかった。今回の検討結果より、今後も体積変化に対する人工バリアシステムの健全性能評価について、その対処方法や評価方法の検討を行う必要があると考えられる。
佐藤 治夫
JNC TN8400 99-060, 12 Pages, 1999/10
ベントナイト中の見掛けの拡散係数(Da)に及ぼす珪砂混合の影響を評価するため、Na型ベントナイト(クニゲルV1)を対象として、Cs(Cs+), Ni(Ni2+), Se(SeO332-)のDaを乾燥密度1.8Mg・m-3、珪砂混合率30wt%、室温の条件にてin-diffusion法により測定した。Cs及びNiについては大気雰囲気下で、また、酸化還元電位に敏感なSeについてはAr雰囲気の低酸素条件(酸素濃度0.1ppm未満)で測定した。その結果、Cs及びSeのDaには珪砂混合の影響は認められず、得られたDaは、これまでに報告されている珪砂が混合されていない系での値と同程度であった。一方、Niについては、珪砂混合系でのDaは混合されていない系での値より2桁小さい値が得られた。これまでに報告されているNiのDaは安定同位体のトレーサを用いて測定されており、本研究で用いたNi濃度よりかなり高い濃度のトレーサが使用された。さらに、クニゲルV1の主要粘土鉱物であるNaモンモリロナイトに対するNiの分配係数(Kd)は、Ni濃度の増加に伴って小さくなることが報告されている。このことから、珪砂混合系でのベントナイト中のNiのDaが大きく減少したのは、間隙水中でのNi濃度の違いによる収着の違いによるものと考えられる。
佐藤 治夫
PNC TN8410 97-202, 205 Pages, 1998/01
本論文は、放射性廃棄物地層処分における緩衝材候補材料の1つであるNa型ベントナイトおよび代表的岩石について、間隙率および屈曲度などの間隙構造因子ならびに核種拡散係数の測定を行い、基礎的データを蓄積すると共に、長期的な核種移行を定量的に予測できる拡散モデルを構築し、予測手法の基礎的理論を確立することを目的として研究された結果をまとめたものであり、7章から構成される。各章では、人工バリアとしてのNa型ベントナイトと天然バリアとしての花崗閃緑岩、玄武岩と泥岩の物性値に関する測定データと電気二重層理論および分子拡散理論に基づいて構築されたモデルが、地層処分の立案の際、緩衝材と地層構成岩石の特性を考慮することにより、バリア内の核種拡散挙動の予測と処分場性能評価を槻ね定量的に可能にしすることを示している。尚、本論文は、筆者が平成6年4月22日平成9年3月18日にかけて秋田大学大学院鉱山学研究科博士後期課程(地球工学専攻)に在籍し、事業団において得られた成果(投稿論文)を中心に博士論文としてまとめたものである。